共同研究・競争的資金等の研究課題

本研究では高強度光を用いて回転超高励起状態を生成し，そのエネルギー準位構造を調べることを目的としている。回転超高励起状態の生成にはoptical centrifuge光が必要となるが，従来の方法では多数の回折格子を通すため効率が悪く，また装置のサイズが大きくなってしまう。このため，我々は自己位相変調（SPM）を用いてoptical centrifuge光を作ることを目指した。このため，初年度は回転超高励起状態を生成するための光源開発を行なった。ここでは，チャープ率の異なる二つのpsパルスの生成とその評価を目指した。当初は，フェムト秒増幅器において増幅後のpsパルスを二つに分割し，そのうち一つを水の入った石英セルに集光しSPMを引き起こし，バンド幅を広げチャープ率を増大させる予定であった。しかし，この手法を用いたところSPMによるバンド幅の広がりが小さかったため，一度コンプレッサーを通してfsパルスとしてからSPMを誘起させた。その結果，バンド幅を30 nm程度広げることができた。この光を新規に作成したストレッチャーで数百psのパルスへ伸長させることによって，異なるチャープ率を持つ二つのpsパルスを生成することができた。これらの光は相互相関測定（XFROG測定）によって評価した。また，SPM試料を重水でも行なったが，光の透過率では改善が見られたもののSPMによるバンド幅の広がりに大きな相違は見られなかったため，現在は入手しやすい水を用いて実験を行なっている。これらの光源開発に加えて，直線偏光を用いた高強度光によるNO分子およびH2O分子の回転励起の実験・解析を行い回転高励起状態の生成を試みた。

高輝度超短パルスレーザー光源を用いたポンプ・プローブイオン計測、レーザーアシステッド電子散乱計測などの手法を開発するとともに、発展型時間依存多配置ハートリーフォック法などの理論手法によって、強レーザー場の中で進行する原子および分子のサブフェムト秒超高速ダイナミクスを解明した。有機分子のイオン化に伴う分子内水素原子マイグレーション過程がサブフェムト秒領域の電子励起過程に影響を与えることなど、サブフェムト秒領域の分子ダイナミクスを明らかにした。