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本研究では高強度光を用いて回転超高励起状態を生成し，そのエネルギー準位構造を調べることを目的としている。回転超高励起状態の生成にはoptical centrifuge光が必要となるが，従来の方法では多数の回折格子を通すため効率が悪く，また装置のサイズが大きくなってしまう。このため，我々は自己位相変調（SPM）を用いてoptical centrifuge光を作ることを目指した。このため，初年度は回転超高励起状態を生成するための光源開発を行なった。ここでは，チャープ率の異なる二つのpsパルスの生成とその評価を目指した。当初は，フェムト秒増幅器において増幅後のpsパルスを二つに分割し，そのうち一つを水の入った石英セルに集光しSPMを引き起こし，バンド幅を広げチャープ率を増大させる予定であった。しかし，この手法を用いたところSPMによるバンド幅の広がりが小さかったため，一度コンプレッサーを通してfsパルスとしてからSPMを誘起させた。その結果，バンド幅を30 nm程度広げることができた。この光を新規に作成したストレッチャーで数百psのパルスへ伸長させることによって，異なるチャープ率を持つ二つのpsパルスを生成することができた。これらの光は相互相関測定（XFROG測定）によって評価した。また，SPM試料を重水でも行なったが，光の透過率では改善が見られたもののSPMによるバンド幅の広がりに大きな相違は見られなかったため，現在は入手しやすい水を用いて実験を行なっている。これらの光源開発に加えて，直線偏光を用いた高強度光によるNO分子およびH2O分子の回転励起の実験・解析を行い回転高励起状態の生成を試みた。

By developing experimental methods such as pump-probe ion measurements and laser-assisted electron scattering using intense ultrashort pulsed laser sources and by using theoretical methods represented by the extended multi-configuration time-dependent Hartree-Fock method, we have unveiled sub-femtosecond ultrafast dynamics of atoms and molecules in intense laser fields. We have clarified sub-femtosecond molecular dynamics such as intramolecular hydrogen-atom migration in organic molecules, affecting the electronic excitation processes in the sub-femtosecond time domain.