共同研究・競争的資金等の研究課題

北極の５地点で、他グループにより他の手法で測定されてきたBCの値をCOSMOSの値と比較し、COSMOS以外の測定器の値をBCに変換するための係数とその変動を推定した。この結果を論文として国際誌に発表した。 降水中の酸化鉄（FeOx）レーザー誘起白熱法で測定するのであるが、BCとの分離、水からの抽出効率、長期保存した場合の粒径分布の安定性といった点について、実験的・理論的に調べた。この結果を論文としてまとめた。 ニーオルスンにおいける降水の採集を継続した。降水中のBC濃度の測定は、BCを水中から大気中に浮遊させた後にSP2で検出するという独自に開発した方法を用いた。この測定と降水量の気象観測から、沈着フラックスを推定し、BCの降水除去の動態を明らかにした。冬季は人為起源BC、夏季は森林火災起源BCに注目した解析を行った。この結果を論文として国際誌に発表した。 ニーオルスンにおいて採集した降雪・降水試料中の硫酸塩濃度をイオンクロマトグラフィー法により測定した。また気象データを組みあわせてBCと同様に硫酸塩の沈着フラックスを推定した。 これまで開発してきた全球エアロゾルモデルを用いて北極大気中および降水中のBCの観測によってモデルを評価・検証した。また、北極におけるBCの発生源寄与（東アジア・ロシアの人為発生源、シベリアのバイオマス燃焼など）の季節変動を調べた。この結果を論文としてまとめ、国際誌に投稿した。

本研究の目的は、急速に進む北極温暖化の予測において重要な混相雲（水雲粒子と氷雲粒子 が共存した雲）が、「どのようなメカニズムによ り安定して維持されているのか」という問いに答えることである。本研究では北極域で唯一となる雲微物理量の連続観測を山岳観測所において 実施し、統計的データに基づき北極混相雲の基本的な動態を明らかにする。そして混相雲の安定性の鍵と考えられる、氷雲粒子を生成するエア ロゾル（氷晶核）と氷雲粒子との対応関係を調べ、降雪による氷晶核除去過程や氷粒子の2次生成を評価する。これらの観測的知見に基づいて 雲微物理モデルを改良することにより、混相雲が安定して維持されるメカニズムの解明を目指す。 本研究の目的は、急速に進む北極温暖化の予測において重要な混相雲（水雲粒子と氷雲粒子 が共存した雲）が、「どのような微物理的特徴があり、安定して維持されているのか」という問いに答えることである。本研究では北極域で唯一となる雲微物理量の連続観測と氷晶核数濃度観測を山岳観測所において実施し、統計的データに基づき北極混相雲の基本的な動態を明らかにする。そして混相雲の安定性の鍵と考えられる、氷雲粒子を生成するエアロゾル（氷晶核）と氷雲粒子との対応関係を調べ、降雪による氷晶核除去過程や氷粒子の2次生成を評価する。これらの観測的知見に基づいて雲微物理モデルを改良することにより、混相雲が安定して維持されるメカニズムの解明を目指す。 2023年度も継続してノルウェー領のニーオルスンのゼッペリン山観測所（79°N, 12°E, 海抜474 m）において、雲粒子および降水粒子の直接観測および氷晶核数濃度観測を1年間を通じて実施した。本年度は降水粒子の画像解析を進め、これらの粒子が水滴（球形）であるのか、氷粒子（非球形）であるのかを調べた。また2種類の降水粒子測定装置の間の整合性を調べた。さらに夏季に増大する氷晶核数濃度の季節変動を、雪氷の融解と地表面からの粒子放出の観点から説明した。 2023年度にはまた、数値モデル計算の混層雲の安定性に関わる氷粒子の形状（晶癖）が雲のマクロな構造にどのような影響を与えるのか評価した。この結果、北極の混層雲の数値モデル計算において、氷晶核（エアロゾル）数濃度とともに、氷粒子の形状が鉛直積算雲水量などの雲の構造に少なからぬ影響を与えることを明らかにした。 2023年度には、計画通りにニーオルスンのゼッペリン山観測所において、雲粒子・降水粒子の直接観測および氷晶核観測を1年間を通じて実施できた。また混層雲の維持・衰退の鍵となる氷粒子の降水について、粒子形状の観点から研究を進めた。数値北極混相雲のモデル計算についても計画どおりに数値計算を実施し、氷粒子の形状の影響を評価した。これらの成果を論文として発表した。 本研究では、最終年度である2024年度も継続して北極域では世界唯一となる雲微物理量の直接かつ連続的観測を、ニーオルスンのゼッペリン山観測所で実施する。また氷晶核数濃度の継続的な観測も実施する。これらのデータは世界的にも特色のあるデータであり、我々自身が実施する研究以外にも広く活用されることが期待される。 また2024年度は本研究の最終年度であるため、より定量的な議論を進め、研究をまとめる予定である。氷晶核として働くエアロゾルは気温が低くなるほど増加するので、その数濃度は各温度で働く氷晶核数濃度と雲頂気温の２つにより決まる。レーダ・ライダから推定される雲頂高度の気温に加えて大気中の氷晶核として働くエアロゾル数濃度の季節変動が明らかになりつつあるため、この両観測から実大気で働く氷晶核数濃度を推定する。そして雲レーダやライダにより氷を含む雲が出現している時間帯を抽出し、降水粒子と氷晶核の数濃度の対応を調べる。 本研究では、世界最先端の雲微物理モデルAMPSを理化学研究所のSCALE大気モデルに移植した。このモデルを用いて北極混層雲に対する氷晶核数濃度変動の影響や氷粒子形状の影響を評価してきた。2024年度には本研究で観測された氷晶核数濃度と雲微物理量との対応の再現性や混層雲のメカニズムについて調べていく予定である。

令和６年度は、中央アジアのウズベキスタンの首都タシケントに２回渡航し、ウズベキスタン・日本青年技術革新センター（UJICY）に以下の大気観測機材を設置してその運用を開始した。(1) 当研究室で独自開発した定流量多連サンプラー(SilVy-5, Alimov et al. (2021) , Asian J. Atmos. Environ. 15(1), 52-67, 特許7397428)を設置し、全浮遊粒子(TSP)およびPM2.5の2段階の粒径を対象に、PTFE, 石英繊維および当研究室で独自開発した水溶性フィルター（特開2024-174594）を用いて定期的な大気エアロゾル粒子のサンプリングを開始した。 (2) 当研究室で独自開発した小型可搬型サイクロン粒子サンプラー(K-TRiC, Nishita-Hara et al. (2024) Aerosol Sci. Technol. 58(6), 681-693)を設置し、定期的なPM2.5粒子のサンプリングを開始した。 (3) PM2.5計（柴田科学社製 Chicco-iino PS-2および光明理化学工業社製PMT-2500）をそれぞれ5台ずつ現地に輸送し、UJICYをはじめタシケント市内5箇所に設置して各所のPM2.5濃度の連続的な測定を開始した。約2日の試運転期間においてPM2.5濃度は常に数十μg/m3 程度を示し、またK-TRiCにより約20mgのPM2.5粒子を捕集することができたが、これは日本と比較してPM2.5濃度が約10倍の高濃度であったことを示している。 また日本においても、慶應義塾大学矢上キャンパスにおいて同様の大気観測機材を設置し運用を開始した。今後は捕集されたサンプルの化学分析を実施し、合わせて細胞曝露による有害性評価を実施する予定である。

ブラックカーボン（BC）は大きな正の放射強制力を持つ。BC排出量が世界最大である東アジアはBCの発生源として最も重要な地域である。我々は22°Nの台湾から44°Nに位置する北海道までの5つの観測所で長期にわたりBC濃度を高精度で観測してきた。 本研究ではこれまで得たデータを解析し、BCの空間分布と時間変動を明らかにする。また解析されたデータを地球システムモデル(MRI-ESM2)と比較しモデルの精度を評価する。精度評価されたモデルを用いて、アジアにおけるBCの時空間変動の要因を解明する。またBCの放射効果・気候影響とその時間的推移を明らかにする。

実環境大気中の微小粒子状物質の電荷数を推算する測定技術と、ブラックカーボン（BC）粒子の大きさごとの数・質量濃度を測定する装置を組み合わせることで、BC 粒子の帯電状態を高い時間分解能で観測可能な、新たな手法の確立を目指す。さらに、本測定手法を実大気観測に適用することで、実環境大気中のBCの帯電状態の変動要因を明らかにする。本研究の遂行により、数値モデルで表現されるエアロゾルの帯電メカニズムの表現を適切に精緻化することで、生体内に沈着する BC の粒子数の予測精度が一層向上すると期待される。

光吸収性粒子が雪氷面に沈着すると太陽放射を一層吸収し、雪氷の反射率を低下させる。北極圏における気候影響を定量的に理解するため、まず水中の黒色炭素粒子（BC）と黒色酸化鉄粒子（FeOx）の質量濃度を高精度に測定する世界初の技術を確立した。次にその手法を用いて、北極域に沈着したBCとFeOxの質量濃度、粒径、沈着量の広域分布を明らかにした。従来広く参照されている積雪中BC質量濃度は、本測定結果に比べて10倍程度も過大評価し、雪面反射率の推算値にも波及的に大きな不確実性を持つ可能性を示唆した。また、北極低緯度から高緯度にかけて濃度と粒径が小さくなり、低緯度からの輸送時の降水除去の重要性も示唆した。

ブラックカーボン（以下、BC）粒子は太陽放射の吸収により大気を加熱することで、水循環や極域雪氷面の融解促進に影響を与えるが、その推定の不確実性は依然として大きい。発生したBCは輸送過程でエイジング（ガス成分の凝縮や他のエアロゾルの凝集）を受け、雲・降水過程を経て大気から除去されるが、どの物理量がBCの除去に一番大きな感度を持つかを、これまでの測定手法（フィルター分析・航空機観測）では同定できなかった。そこで本研究では、大気と降水中のBC粒径別数濃度の観測手法を確立し、両者の比で表される湿性除去効率の粒径依存性を観測することで、BCの主な湿性除去メカニズムを解明するとともに、BCの除去に最も重要な物理量を同定する。 まず、降水試料から粒子を大気中に取り出す装置とレーザー誘起白熱法を用いた装置を組み合わせることで、降水中のBC粒径分布の測定手法を確立した。次に、BCの水滴取り込みメカニズムである雲粒化、雨滴衝突、雲粒衝突の粒径別除去割合を推算する鉛直一次元モデルを構築した。これらの測定・解析手法を東京と沖縄の地上観測に適用した。東京では、湿性除去効率に顕著な粒径依存性が見られたが、沖縄ではその粒径依存性が見られなかった。鉛直一次元モデルを用いた解析により、100nm以上のBCは主に雲粒化によって湿性除去を受けることがわかった。BCの被覆が厚くなると、被覆成分や大気中の最大過飽和度の変動によらず高い効率で除去される一方、裸に近いBCは被覆量や被覆成分、最大過飽和度の変動に強く依存し、除去効率が大きく変わることもわかった。さらに、BCの鉛直輸送効率は東京では約6割、沖縄では約2割と推定され、発生源近傍におけるBCの鉛直輸送の重要性を明らかにした。 BC質量濃度の空間分布を気候モデルで正しく推定するためには、特に発生源近傍におけるBCの混合状態や吸湿特性、さらに大気中の最大過飽和度の推定の精度を向上する必要がある。