Research projects

In order to develop a continuous particle synthesis process with controllable particle size distribution by utilizing the stirring effect of internal circulation of liquid-liquid slug flow, we proposed a prediction equation for the shape of dispersed phase slug and a pressure drop estimation equation for liquid-liquid slug flow formed in a millimeter-scale circular tube. Experiments on the synthesis of silica particles showed the superiority of the slug flow over conventional tube-type reactors. Furthermore, the velocity distribution of the internal circulation flow in the slug was analyzed, and the conditions for increasing the circulation flow size and frequency were clarified. These fundamental findings are useful for the design of liquid-liquid slug flow processes for various chemical reactions and extractions, and are expected to contribute to the development of flow reactors for the precise synthesis of pharmaceuticals and chemicals.

The objectives of this study were (1) to establish a method for predicting and controlling the shape of liquid slug, (2) to establish a method for producing fine particles and controlling particle size by utilizing the mixing effect of the circulating flow inside the liquid slug, and (3) to propose a method for continuously generating gel capsules. We experimentally clarified the effects of liquid properties on the shape of the liquid slug and proposed a dimensionless correlation equation to predict the slug length and interface shape. The characteristics of the circulating flow inside the slug were clarified by PIV analysis. Silica particle generation by the sol-gel method was carried out inside the dispersed phase slug, demonstrating the possibility of controlling particle size distribution by controlling the internal circulation flow. The gelatin gel beads of uniform size were successfully produced continuously by using L-L slug flow.

「液液スラグフローリアクター活用プロセス設計のための流動予測モデル」を開発する。二流体が管内を交互に流れる液液スラグ流は、内部循環流による混合促進効果により優れた反応・分離場になると期待される。しかし、液物性や操作条件、装置条件により変化する流動状態の迅速な予測は困難である。そこで機械学習を用いた液液二相流動状態の予測モデルを構築し、スラグ流活用のための迅速な操作条件決定を可能にする。 マイクロ・ミリスケール流路内の液液二相流は、反応場や分離場、特に混合性能に優れるスラグ流の利用が期待されている。しかし、多様な流体や流路条件（材質、形状）が存在するため、任意の条件に適用可能な普遍的な流動状態（液滴流、スラグ流、環状流）の予測モデルは未確立である。キャピラリー数とレイノルズ数を用いた従来の無次元数マップは存在するものの、流路の濡れ性や合流角度、材質、断面形状といった要因を考慮できず、異なる実験条件では予測精度が大きく変動するという課題があった。 そこで本研究では、機械学習、特にニューラルネットワーク技術を活用し、より広範な条件に対応可能な流動状態予測モデルの構築を目指した。モデルの入力変数には、界面張力、分散相と連続相それぞれの粘度と密度、管径、二流体の合流角度、壁面の接触角という計8つの物理的・幾何学的パラメータを採用した。出力は各流動状態（液滴流、スラグ流、環状流）の確率とした。学習と検証には、既往の4つの論文から抽出したデータと本研究グループの実験データを合わせた計3577点のデータセットを使用した。 ランダムに抽出したデータで学習・検証を行った結果、構築したモデルは約78%の正答率を達成し、特に重要なスラグ流とそれ以外の判別においてもF1値約0.76と、偏りの少ない良好な予測性能を示した。一方で、特定の流路条件の影響を評価するため、矩形管やガラス管のデータを意図的に学習データから除外し、テストデータとしてのみ使用したところ、正答率はそれぞれ約43%、約42%へと大幅に低下した。 この結果は、従来モデルでは十分に考慮されてこなかった流路の断面形状や材質が、細管内の液液二相流動状態を決定する上で極めて重要な影響因子であることを強く示唆している。 種々のニュートン流体についてガラスおよび樹脂製の円管での流動実験データをもとに機械学習モデルを構築した。着目した物性値のうち、粘度は比較的広い範囲について検討できたが、界面張力の異なる系についてのデータを追加する必要がある。 可視化実験に使用している機器の故障等の理由により実験がやや遅れている。 流動状態予測について、界面張力を変化させた水-油系や水性二相系などいくつかのデータを追加する予定である。また、非ニュートン流体についてもあわせて検討する。 次のステップである形状予測については、種々の流体でスラグ流を形成し、分散相スラグの界面形状データを採集している途中である。

振動流バッフル反応器は，バッチ式撹拌槽型プロセスを流通式管型へと転換できるため，化学プロセスの飛躍的高効率化への貢献が期待されている。しかし，大きな渦流がランダムに多数発生する反応器内の流動は複雑であり，その混合及び物質移動強化の発現要因は明らかになっていない。そこで，内部流動観察や数値流体シミュレーション結果に基づいて特徴的な渦流構造とそのダイナミクスを定量評価し，混合及び物質移動性能強化との関係を明らかにする。

Dissolution rate of a microbubble is large due to Laplace pressure. A novel crystallization technique has been proposed using fast gas dissolution from a microbubble. It is necessary to know the dissolution rate of a single microbubble and concentration distribution around a bubble for a process design. In this study, we developed a prediction model of dissolution rate for a microbubble coated by surfactant in a stationary liquid.

Gas-liquid flow was investigated in flow-focusing type microchannel to study dissolution and shrinkage of microbubbles in detail. A flow pattern map was proposed by varying flow rates of gas and liquid. Condition for stable formation of microbubbles was elucidated. Distribution of dissolved gas was visualized by using the oxygen-sensitive dye. It was confirmed that locally high dissolved gas concentration area was formed around a microbubble by fast dissolution and shrinkage of the microbubble. Moreover, the effects of operational conditions on dissolution and shrinkage rate were investigated. Increase in pressure and/or decrease in initial dissolved gas concentration enhanced fast dissolution of microbubbles. Finally, a mathematical model was considered to estimate the time course of diameter of dissolving and shrinking microbubble. Calculation results from this model showed good agreement with measured values.

To elucidate the unique functions of fine bubbles and to promote industrial applications based on fine bubble technology, the fundamental research to clarify the unique characteristics of ultrafine bubbles that suspend in water for a long residence time. In this study, #1 Optimal measurement technology of ultrafine bubbles which are difficult to visualize, #2 Elucidation of removal mechanism of wall deposits by ultrafine bubble water, #3 Verification of radical generation by cavitation of ultrafine bubble water, #4 Elucidation of microbubble generation from ultrafine bubble water, #5 Development of ultrafine bubble tracer for moving liquid.

It is extremely difficult to separate ultrafine bubbles (UFB) from the wataer coexisting UFBs and solid nanoparticles, making it difficult to accurately evaluate the unique properties of UFB. Therefore, in this study, we developed a new technology that can distinguish between bubbles and solid particles in water, derived from the laser scattering nanoparticle analysis method, and developed and evaluated a super clean UFB water generation method. We also invented an advanced separation method for UFBs in water by slow forward freezing. Furthermore, we succeeded in concentration method of UFB by low-pressure aqueous phase evaporation. Next, we realized the UFB generation technology from the water phase bulk using poor solvent bubble generation.

A new analysis and measurement technology to evaluate the properties of ultrafine bubbles (UFB) was developed. We have developed a slow freeze-thaw method for evaluating the purity of UFB as well as UFB water dilution and concentration technology. The efficient production technology of ozone water for sterilization of E. coli were also obtained by using fast dissolution of gas by using microbubble aeration. We also succeeded in producing single microbubbles using a microchannel and UFB from water by irradiating ultrasonic waves. In addition, we established the International Fine Bubble Consortium in Germany-Canada-Japan and we hosted two international workshops on UFB in Canada in 2018 and 2019. In 2017, Prof. Terasaka and Prof. Schlueter held an international conference in Japan as chairs.

本年度は下記の研究課題(A)と(B)に取り組んだ。 (A)非凝縮性ガス分子とスチームの混合蒸気の急速冷却によるウルトラファインバブル水生成 気体分子が液体分子にくらべ分子拡散係数が極めて大きいことを利用し、水蒸気に各種ガスを空間均一的に混合させた。この混合蒸気を高速に冷却して液化凝縮させることで、水中にガス分子が空間均一的に過飽和で分布する凝縮水を作成した。研究代表者の仮説が正しければ、空間均一な過飽和溶存水では多数の気泡核発生が生じ、ウルトラファインバブルが多数発生すると。本実験結果では仮説通りの現象が得られ、本仮説がウルトラファインバブル生成のメカニズムとして正しいと結論を得た。このウルトラファインバブル生成メカニズムを利用した新規なウルトラファインバブル製造法として、非凝縮性ガスとスチームの混合蒸気の急速冷却凝縮法によるウルトラファインバブル製造法を確立し、実際に得られるウルトラファインバブルの数濃度やサイズ分布を計測した。 (B)非凝縮性ガスと水蒸気の混合気体の急加圧によるウルトラファインバブル水生成 研究代表者の仮説をもとに、減圧により気化した水蒸気と非凝縮性ガスを気相中で均一混合した後、大気圧まで急復圧させ得た凝縮水中でも多数のウルトラファインバブルが得られると予測できる。シリンジ内に予め非凝縮性ガスと水を封入し、体積膨張(減圧)により気化した水とガスとを均一に混合した。その後急激な体積収縮またはガス充填によって復圧(加圧)し、水中に多数の気泡核を持つ凝縮水を形成させ、ウルトラファインバブル水生成を実験的に確認した。

Novel functional products were created with microbubbles as raw material. By utilizing rapid shrinkage of microbubbles, the organic and inorganic crystals were produced. Then, gel beads including microbubbles as functional foods, hollow particles covered